Crowley föddes i en rik familj i Warwickshire, England. Han visade tidigt ett intresse för det ockulta och anslöt sig till Hermetic Order of the Golden Dawn 1898. Han steg snabbt i orden och blev en av dess mest framstående medlemmar.
1904 lämnade Crowley den gyllene gryningen och grundade sin egen ockulta ordning, Ordo Templi Orientis (OTO). OTO är en broderlig organisation dedikerad till studier och utövande av ceremoniell magi. Crowley var ledare för OTO fram till sin död 1947.
Crowleys skrifter om magi, mystik och ockultism har haft ett djupgående inflytande på västerländsk kultur. Han anses vara en av grundarna av modern Wicca och hans idéer har också påverkat utvecklingen av kaosmagi och andra samtida ockulta rörelser.
Crowleys religiösa övertygelse var eklektisk och han kallade sig ofta för en "agnostisk ateist". Han trodde inte på en personlig Gud, men han trodde på en högre makt som han kallade "Allt". Crowley trodde också att universum styrs av naturlagar och att människor kan använda magi för att utnyttja dessa lagar och uppnå sina önskningar.
Crowley var en kontroversiell figur under sin livstid och han kritiserades ofta för sin hedonistiska livsstil och sin oortodoxa religiösa övertygelse. Han anses dock också vara en av de viktigaste gestalterna inom modern västerländsk ockultism och hans arbete fortsätter att studeras och utövas av magiker och ockultister runt om i världen.