Crowley ble født i en velstående familie i Warwickshire, England. Han viste tidlig interesse for det okkulte og sluttet seg til Hermetic Order of the Golden Dawn i 1898. Han steg raskt gjennom ordenens rekker og ble et av dens mest fremtredende medlemmer.
I 1904 forlot Crowley Golden Dawn og grunnla sin egen okkulte orden, Ordo Templi Orientis (OTO). OTO er en broderlig organisasjon dedikert til studiet og praktiseringen av seremoniell magi. Crowley fungerte som leder for OTO til hans død i 1947.
Crowleys skrifter om magi, mystikk og okkultisme har hatt en dyp innflytelse på vestlig kultur. Han regnes for å være en av grunnleggerne av moderne Wicca og ideene hans har også påvirket utviklingen av kaosmagi og andre moderne okkulte bevegelser.
Crowleys religiøse tro var eklektisk, og han omtalte ofte seg selv som en "agnostisk ateist." Han trodde ikke på en personlig Gud, men han trodde på en høyere makt som han kalte «Alle». Crowley mente også at universet er styrt av naturlover og at mennesker kan bruke magi til å utnytte disse lovene og oppnå sine ønsker.
Crowley var en kontroversiell skikkelse i løpet av sin levetid, og han ble ofte kritisert for sin hedonistiske livsstil og sin uortodokse religiøse tro. Imidlertid regnes han også for å være en av de viktigste skikkelsene i moderne vestlig okkultisme, og hans arbeid fortsetter å bli studert og praktisert av magikere og okkultister over hele verden.