Crowley dilahirkan dalam keluarga kaya di Warwickshire, Inggris. Dia menunjukkan minat awal pada ilmu gaib dan bergabung dengan Ordo Hermetik Fajar Emas pada tahun 1898. Dia dengan cepat naik pangkat dalam ordo tersebut dan menjadi salah satu anggotanya yang paling terkemuka.
Pada tahun 1904, Crowley meninggalkan Golden Dawn dan mendirikan ordo okultismenya sendiri, Ordo Templi Orientis (OTO). OTO adalah organisasi persaudaraan yang didedikasikan untuk mempelajari dan mempraktikkan sihir seremonial. Crowley menjabat sebagai pemimpin OTO sampai kematiannya pada tahun 1947.
Tulisan Crowley tentang sihir, mistisisme, dan okultisme mempunyai pengaruh besar terhadap budaya Barat. Ia dianggap sebagai salah satu pendiri Wicca modern dan gagasannya juga memengaruhi perkembangan sihir chaos dan gerakan okultisme kontemporer lainnya.
Keyakinan agama Crowley bersifat eklektik dan dia sering menyebut dirinya sebagai "atheis agnostik". Dia tidak percaya pada Tuhan yang berpribadi, tapi dia percaya pada kekuatan yang lebih tinggi yang dia sebut "Semua". Crowley juga percaya bahwa alam semesta diatur oleh hukum alam dan manusia dapat menggunakan sihir untuk memanfaatkan hukum tersebut dan mencapai keinginan mereka.
Crowley adalah sosok kontroversial semasa hidupnya dan dia sering dikritik karena gaya hidup hedonistik dan keyakinan agamanya yang tidak ortodoks. Namun, ia juga dianggap sebagai salah satu tokoh terpenting dalam okultisme Barat modern dan karyanya terus dipelajari dan dipraktikkan oleh para penyihir dan okultis di seluruh dunia.