Crowley blev født i en velhavende familie i Warwickshire, England. Han viste tidlig interesse for det okkulte og sluttede sig til Den Hermetiske Orden for Det Gyldne Daggry i 1898. Han steg hurtigt gennem ordenens rækker og blev et af dens mest fremtrædende medlemmer.
I 1904 forlod Crowley Det Gyldne Daggry og grundlagde sin egen okkulte orden, Ordo Templi Orientis (OTO). OTO er en broderlig organisation dedikeret til at studere og praktisere ceremoniel magi. Crowley tjente som leder af OTO indtil sin død i 1947.
Crowleys skrifter om magi, mystik og okkultisme har haft en dybtgående indflydelse på den vestlige kultur. Han anses for at være en af grundlæggerne af moderne Wicca, og hans ideer har også påvirket udviklingen af kaosmagi og andre nutidige okkulte bevægelser.
Crowleys religiøse overbevisning var eklektisk, og han omtalte ofte sig selv som en "agnostisk ateist." Han troede ikke på en personlig Gud, men han troede på en højere magt, som han kaldte "Alle". Crowley mente også, at universet er styret af naturlove, og at mennesker kan bruge magi til at udnytte disse love og opnå deres ønsker.
Crowley var en kontroversiel figur i løbet af sin levetid, og han blev ofte kritiseret for sin hedonistiske livsstil og hans uortodokse religiøse overbevisning. Han anses dog også for at være en af de vigtigste skikkelser i moderne vestlig okkultisme, og hans arbejde bliver fortsat studeret og praktiseret af tryllekunstnere og okkultister rundt om i verden.